IOP专栏亚利桑那州立大学张斌田NanoFutures蛋白质分子中观察到大电导波动现象

（A）基于薄膜的多层隧道结分子电子器件（MEMED）的层状结构，叠加的金属电极层通过膜上的纳米孔／缝与溶液接触。纳米孔／缝的大小仅允许一个整合素蛋白质分子被捕获。实验中金属电极用环状RGD多肽修饰以特异性捕获蛋白质分子；

（B）电极交界处横截面的透射电镜（TEM）图像显示介电层厚度为4.8nm；

（C）用反应离子刻蚀技术（RIE）刻蚀的三个位于上层电极的纳米狭缝TEM图；

（D，E）在磷酸盐缓冲液中的电流响应。相对高的背景电流可能为器件的漏电流，电流噪声（E）呈高斯分布；

（F，G）当添加对照蛋白质α4β1（F）时，噪声分布（G）没有改变；

（H，I）当加入αVβ3蛋白质（H）时，多级电流阶跃使得电流分布呈现多峰状态（I）。背景漏电流的减少表明吸附的蛋白质分子使电极表面发生钝化。

图4 偏压对芯片信号的影响

（A）不同偏压下，典型的电流时间响应曲线。结果表明电流阶跃信号在偏压大于100mV时开始出现，并且随着偏压的增大出现几率增大；

（B）来自不同芯片的信号峰值与偏压关系分布。数据来自2个芯片，（a-e）来自芯片6，（f，g）来自芯片7。（d）来自芯片6的第一组数据，而（a-c）为第二组数据。（b）点是信号分布中的第二个峰值，（c）是第三个峰值。除（e）和（f）中参比电极相对于地为 50mV，其余数据均取自参比电极相对地为0mV；

（C）偏压为300mV的芯片数据（灰色）及偏压为200mV的STM数据（红色）的信号峰电荷分布。在这些电位和偏压范围内，两个电极均不产生法拉第电流。

图5 电流波动信号的时间特征

（A）电流信号处于“开”状态的短寿命信号呈现泊松分布，且与偏压无关；

（B）信号处于“开”状态的时间比例与对应偏压的关系。额外的黑点表示较小的电流短寿命信号峰。在250和300 mV处中出现较大的电流阶跃，可能表明电极间结合了多个蛋白质分子；

（C，D）显示分别在250和300 mV下，单个信号事件处于“开”状态时间与所对应峰值的散点图。线性拟合（红线）表明峰值电流和导通时间之间呈指数关系。 每种情况下拟合的斜率为0.006 pA-1。

图6 理论计算得到αβV3整合素蛋白分子的累积

能级间隙分布（橙色圆圈）

IP(s)（黑线），IW(s)（蓝线）和IT(s)（黄线）为理论曲线图。插图：数据曲线和IT(s)之间的差异。

【小结】

研究表明，在相距5nm宽的两个金属电极间施加大于100mV的偏压，即可使得原本电化学惰性的蛋白质分子在导电态和绝缘态之间切换。由于这种效应需要蛋白质分子通过与任一电极上的锚定探针分子的特异性识别来实现。因此，这项研究成果为单分子蛋白质的无标记检测开辟了一个新的方向，具有广阔的应用前景。当前，该课题组正致力于更多临床相关蛋白质分子的电导研究和检测应用实践。

文献链接：Observation of giant conductance fluctuations in a protein（Nano Futures, 2018, DOI: 10.1088/2399-1984/aa8f91）

本文由材料人编辑部学术组木文韬提供，感谢论文作者张斌田老师及IOP编辑的校稿审核！

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